Первые ролиВсе свои каникулы Портман проводила в театральном лагере Stagedoor Manor Performing Arts Camp (англ.)русск.. В 10 лет Натали участвовала в кастинге к спектаклю «Ruthless!» (англ.)русск. о девочке, собирающейся совершить убийство, чтобы получить главную роль в школьной постановке, и была выбрана дублёром Лауры Белл Банди (англ.)русск.. Когда девочке было 11 лет, агент фирмы Revlon (англ.)русск. предложил ей стать моделью, но она отказалась, так как хотела сконцентрироваться на актёрстве. В интервью одному из журналов Портман сказала: «Я отличалась от других детей. Я была амбициознее, знала, что мне нравится и чего я хочу, и усердно работала. Я была очень серьёзным ребёнком».
В 1994 году Натали прошла кастинг к фильму Люка Бессона «Леон» (фр. Léon), где сыграла свою первую главную роль, девочку по имени Матильда, которая дружит с наёмным убийцей Леоном (Жан Рено). Вскоре после получения роли актриса в целях секретности взяла псевдоним «Портман», однако на DVD-диске с режиссёрской версией фильма она упоминается в титрах как Натали Хершлаг. Фильм вышел в прокат 18 ноября 1994 года и в целом получил положительные отзывы.
В том же году Натали появилась в короткометражном телевизионном фильме «Развитие» (англ.)русск. в роли Нины, дочери больной раком лёгких женщины по имени Бри (Лоурен Кон).
Развитие карьерыВ 1995 году Портман сыграла в фильме «Схватка» с Аль Пачино и Робертом Де Ниро. Она появилась в роли Лорен Густафсон, приёмной дочери главного героя. Хотя фильм не получил никаких наград, он был отмечен критиками и стал коммерчески успешным.
В 1996 году на экраны вышло сразу три фильма с участием Натали. Первой была роль Марти в мелодраме «Красивые девушки» — фильме о жизни и отношениях бывших одноклассников. Затем последовала роль Лоры Дендридж в мюзикле Вуди Аллена «Все говорят, что я люблю тебя». Третьим был фильм «Марс атакует!» — фантастическая комедия Тима Бёртона о попытке захвата марсианами нашей планеты. Здесь Натали сыграла Тэффи Дэйл, дочь президента США. Предполагалось, что Портман получит главную роль в фильме «Ромео + Джульетта», но режиссёр Баз Лурманн решил, что она слишком мала, и роль отошла к Клэр Дейнс.
Натали сыграла главную роль в бродвейской постановке «Дневник Анны Франк» (1997) по реально существующему дневнику еврейской девочки, который та вела в период нацистской оккупации Нидерландов.
Первые номинацииВ мае 1999 года на экраны вышел фильм Джорджа Лукаса «Звёздные войны. Эпизод I. Скрытая угроза» с Портман в роли Падме Амидалы, королевы планеты Набу. До съёмок Натали не видела предыдущие фильмы серии. Хотя в технических номинациях картина претендовала на премию «Оскар», в целом она получила смешанные отзывы критиков и была номинирована на семь премий «Золотая малина», включая номинацию за худшую экранную пару (Натали Портман и Джейк Ллойд (англ.)русск.). Тем не менее, фильм собрал в мировом прокате 924,3 миллиона долларов и стал девятым в списке самых кассовых.
В сентябре того же года Натали появилась в драме «Где угодно, только не здесь» (англ.)русск.. Она сыграла Энн Август, девушку, взгляды которой на жизнь отличаются от планов её матери (Сьюзан Сарандон). За эту роль Портман была номинирована на премии «Молодой актёр» и «Золотой глобус» (лучшая женская роль второго плана). Критик Мэри Элизабет Уильямс назвала актрису «изумительной» и отметила что она «в отличие от других актрис её возраста, не слишком сентиментальна и не слишком мужественна».
Натали также сыграла в фильме «Там, где сердце» (2000). Её героиня, 17-летняя беременная девушка Новали Нэйшн, остаётся одна в чужом городе, без средств к существованию и людей, которые могут ей помочь, и решает начать жизнь заново. За эту роль Натали была номинирована на премии «Молодой актёр» и Teen Choice Awards и выиграла премию Young Star Awards.
Учёба в университетеПосле окончания съёмок в фильме «Там, где сердце» Портман поступила на психологический факультет Гарвардского университета. В одном из интервью она заявила, что в течение следующих четырёх лет не будет сниматься нигде, кроме «Звёздных войн», чтобы сконцентрироваться на учёбе. Натали помогала известному американскому адвокату Алану Дершовицу в его исследованиях, что было отмечено в его книге «The case of Israel». Отклик Портман на опубликованное в университетской газете эссе анти-израильской направленности был признан написанным весьма неплохо. В 2002 году Натали стала соавтором исследовательской работы под названием «Активность лобной доли (англ.)русск. мозга при объектном постоянстве» (англ. «Frontal Lobe Activation During Object Permanence»).
Научные работы Портман сделали её одной из немногих актрис с определённым числом Эрдёша-Бэйкона (англ.)русск. (см. также число Эрдёша) — это полушуточный метод, основанный на теориях тесного мира и шести рукопожатий, определяющий минимальное совокупное число связей через научные работы и роли в фильмах, которыми определённый человек отделён, соответственно, от венгерского математика Пола Эрдёша и американского актёра Кевина Бэйкона. В 2003 году актриса окончила Гарвард с дипломом бакалавра в области психологии. Весной 2004 года Портман проходила обучение в Еврейском университете в Иерусалиме. В марте 2006 года она прочитала лекцию в Колумбийском университете на тему противодействия терроризму, рассказывая, в частности, о фильме «V — значит вендетта».
Во время учёбы Натали не прекращала актёрскую деятельность. С июня по сентябрь 2000 года она участвовала в съёмках фильма «Звёздные войны. Эпизод II. Атака клонов», проходивших в Сиднее и Лондоне. Выйдя в прокат 16 мая 2002 года, фильм, как и предыдущий в серии, не получил широкого признания у критиков. На этот раз Портман была номинирована уже на две премии «Золотая малина» (худшая женская роль второго плана и худшая экранная пара), но в то же время актриса получила номинацию на премию «Сатурн» и выиграла премию Teen Choice Awards.
В июле 2001 года Натали сыграла Нину в спектакле по пьесе А. П. Чехова «Чайка» в театре Делакорт (англ.)русск.. В этой постановке Майка Николса также были задействованы Мэрил Стрип, Кевин Клайн и Филип Сеймур Хоффман. В том же году она стала одной из многих знаменитостей, появившихся в незначительных ролях в комедии Бена Стиллера «Образцовый самец». Портман также сыграла небольшую роль в военной драме Энтони Мингеллы «Холодная гора» с Николь Кидман и Джудом Лоу.
Последующие работыВ 2004 году Натали появилась в двух независимых фильмах. Первой была драма Зака Браффа «Страна садов», где она сыграла патологическую лгунью по имени Сэм. Картина была широко признана критиками, а Натали за эту роль была номинирована на две премии MTV Movie Awards и четыре премии Teen Choice Awards. Затем последовала роль Элис в фильме Майка Николса «Близость». Элис Айрес — молодая стриптизёрша, только что приехавшая в Лондон из Америки. В картине рассказывается история её отношений с Дэном Вульфом (Джуд Лоу). За эту роль Портман получила премию «Золотой глобус», а также была номинирована на множество других премий, включая «Оскар» и BAFTA.
15 мая 2005 года на Каннском кинофестивале состоялась премьера последнего из приквелов к «Звёздным войнам» под названием «Звёздные войны. Эпизод III. Месть ситхов». Этот эпизод был принят критиками и публикой намного теплее, чем предыдущие два фильма. Игра Натали была отмечена номинациями на премии «Сатурн» и Teen Choice Awards. Тогда же вышла картина «Свободная зона» (англ.)русск.. На съёмках фильма в Иерусалиме Натали готовилась к сцене поцелуя. Прохожие заметили, что в кадр попадает Стена плача и прогнали актрису и всю съёмочную группу. В конце года состоялась премьера фильма «V — значит вендетта» с Портман в главной женской роли. Лента поставлена по одноимённому антиутопическому графическому роману Алана Мура. Действие происходит в 2038 году, в котором Британия — тоталитарное государство. По сюжету героиню Натали, девушку по имени Иви Хэммонд, арестовывают за антиправительственную деятельность, поэтому актрисе пришлось обриться налысо. По поводу своей новой стрижки Натали сказала: «Резкие необратимые перемены всегда интересны, и именно это придало мне смелости». Причёска стала причиной курьёзного случая: после съёмок Портман отправилась в Нью-Йорк, где полицейским не понравился её подозрительный вид; при проверке обнаружилось отсутствие регистрации. За роль Иви актриса уже в который раз была номинирована на премии «Сатурн» и Teen Choice Awards.
В киноальманахе «Париж, я люблю тебя» (2006) Натали сыграла во фрагменте «Faubourg Saint-Denis». Её героиня, девушка по имени Франсин, будущая актриса, влюбляется в слепого по имени Томас (Мельхиор Беслон). В конце 2006 года вышел фильм Милоша Формана «Призраки Гойи», где Портман появилась в роли Инес Бельбатуа, музы знаменитого испанского портретиста Франциско Гойи. До этого режиссёр не видел ни одной работы Натали, но заметил её сходство с девушкой на картине Гойи «Молочница из Бордо» и пригласил на съёмки.
В мае 2007 года фильм Вонга Кар Вая «Мои черничные ночи» с Портман в одной из второстепенных ролей открыл конкурсную программу 60-го Каннского кинофестиваля. Героиня Натали — Лесли, девушка-игрок, привыкшая блефовать и потому считающая сообщение о скорой смерти отца очередной ложью. Когда же оказывается, что её отец действительно умер, она чувствует себя виноватой в том, что не поверила. 3 сентября вышло сразу два фильма с участием Портман: приключенческая комедия «Поезд на Дарджилинг» и короткометражка «Отель „Шевалье“» (англ.)русск., являющаяся прологом к этому фильму. В обеих картинах Натали сыграла эпизодическую роль подружки младшего из трёх братьев, Джека. В ноябре увидел свет фильм Зака Хельма (англ.)русск. «Лавка чудес». Портман появилась в роли Молли Махоуни, юной пианистки, которая работает в магазине игрушек мистера Магориума (Дастин Хоффман).
Февраль 2008 года ознаменовался выходом в прокат исторической драмы «Ещё одна из рода Болейн» об эпохе правления короля Генриха VIII и соперничестве сестёр Анны (Натали Портман) и Марии (Скарлетт Йоханссон) Болейн за его сердце. Портман попробовала себя и в роли режиссёра — 1 сентября вышла короткометражка «Ева» (англ.)русск., а 6 сентября — киноальманах «Нью-Йорк, я люблю тебя», где Натали выступила и в роли актрисы.
Текущие проектыВ октябре 2009 года состоялась премьера военной драмы «Братья» с участием Джейка Джилленхала, Тоби Магуайра и Натали в главных ролях. Фильм повествует о внезапно вспыхнувших чувствах между Грэйс Кэхилл и Томми, младшим братом её мужа Сэма, ушедшего на войну в Афганистан.
Осенью 2010 года вышел фильм «Любовь и прочие обстоятельства» с Портман в главной роли. Её героиня — молодой адвокат Эмилия Гринлиф, пережившая ужасную трагедию: её новорождённая дочь Изабель умерла, прожив всего один день. Эмилия впадает в глубокую депрессию. Вновь обрести вкус к жизни героине помогает общение с сыном супруга от первого брака. Натали также является продюсером этой картины.
В сентябре 2010 года года в прокат вышел «Чёрный лебедь» Даррена Аронофски (премьера в России состоялась в феврале 2011 года). В нём Портман сыграла балерину, стремление которой получить роль в балете «Лебединое озеро» перерастает в одержимость. Чтобы подготовиться к этой роли, ей пришлось тренироваться от 5 до 8 часов каждый день в течение 6 месяцев. В январе 2011 Натали получила премию «Золотой Глобус» как лучшая актриса за роль в этом фильме.
21 января 2011 года вышла романтическая комедия
«Больше чем секс». Компанию актрисе составил Эштон Кутчер.